Zwei Jahre später war die Anlage weitgehend fertiggestellt und wurde am 27. Dezember 1961 von zunächst drei Kompanien des Panzergrenadierbataillons 182 bezogen, während der Stab und die restlichen Kompanien erst im Januar 1962 in den neuen Kasernenbereich verlegten. Am 13. Januar 1962 wurde der Einzug des Bataillons formell vollzogen, indem eine Feldparade abgehalten wurde. Bereits hier zeigten sich ein hohes Interesse der Bad Segeberger Bevölkerung, die zahlreich zugegen war. Dieses gute Verhältnis zwischen Bevölkerung und Bundeswehr sollte auch zukünftig anhalten und sich als roter Faden durch die Bataillonsgeschichte ziehen.

Der Hauptnutzer der Bad Segeberger Kasernenanlage war von Beginn an das Panzergrenadierbataillon 182, zuzüglich der ihm unterstellten Ausbildungskompanie 13/6. Zusätzlich war natürlich die Standortverwaltung im Bereich vorhanden . Ebenfalls in Bad Segeberg aufgestellt wurde die Ausbildungskompanie 15/6, die die Grundausbildung für die Divisionstruppen (Artillerie, Pioniere, Instandsetzung, Sanitäter etc.) durchführen sollte. Die Kompanie wurde jedoch bereits 1964 nach Putlos verlegt.

Ab dem 16. Oktober 1963 wurde noch ein zweiter Truppenteil in der Lettow-Vorbeck-Kaserne aufgestellt: das leichte Pionierbataillon 537 (später Pionierbataillon 61). Dieser Verband verblieb für sechs Jahre am Standort und verlegte dann im Oktober 1969 nach Lübeck. Der so freigewordene Raum in Bad Segeberg diente der Unterbringung neuer Truppenteile, nämlich der Ausbildungskompanie 9/6 sowie der Panzerjägerkompanie 180, die zwei Jahre zuvor aus dem Panzerjägerzug der 5./ PzGrenBtl 182 und der Ausbildungskompanie 13/6 hervorgegangen und zunächst in Boostedt aufgestellt worden war.

Bereits ab Oktober 1968 war das Verteidigungskreiskommando 114 von Neumünster nach Bad Segeberg verlegt worden. Es war eine Dienststelle des Territorialheers und im wesentlichen verantwortlich für zivil militärische Zusammenarbeit, Reservistenarbeit und den Aufwuchs im Verteidigungsfall. Im November 1968 wurde der Bundeswehrstandort Bad Segeberg durch eine eigene Liegenschaft für die Standortverwaltung ergänzt, die zwischen der Lettow-Vorbeck-Kaserne und der Stadt am Galgenberg in Form eines Verwaltungs-, eines Sozial- und eines Werkstättengebäudes eingerichtet wurde.

Später wurde hier noch ein Lagergebäude errichtet. Auch an Bauvorhaben außerhalb des eigentlichen militärischen Bereichs war die Bundeswehr beteiligt. So wurde etwa der Bau der Schwimmhalle Bad Segeberg von militärischer Seite nicht nur mit einer Summe von 330.000 DM unterstützt.

Auch die bildende Kunst hat im Kasernenbereich ihren Platz gefunden. Seit 1965 befindet sich eine Skulptur des Bildhauers Karlheinz Goedke mit dem Namen "Kapitolinische Gänse" im Kasernenbereich, die angelehnt an die Anekdote aus der römischen Geschichte, deren zufolge Gänse die Besatzung der römischen Befestigung auf dem Kapitalhügel vor einem Angriff gallischer Feinde gewarnt hätten, zwei aufgeregt schnatternde Gänse zeigt. Dieses Werk befand sich im westlichen Teil des Kasinobereichs und wurde im Zuge der Auflösung an die Gemeinde Henstedt-Ulzburg übergeben.

Am 19. Dezember 2008 zogen die letzten Soldaten des PzGrenBtl 182 aus. Nach Leerstand und einem geplatzten Verkauf befindet sich auf dem Areal heute der "LeVo-Park", ein Gewerbepark, in dem die bestehenden Gebäude und Hallen nachgenutzt werden. 2017 wurden im nördlichen Kasernenbereich Container für Flüchtlinge aufgestellt und vom Rest der Kaserne mit einem Zaun abgetrennt.